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然而，他的确有自己鲜明的观点。德国生理心理学家们说，心理状态只不过是大脑和神经系统的生理状态，而詹姆斯却说这是“目前心理学状态下无正当理由的妄断”。他认为精神生活是真实的，而生理学认为人的意识只不过是对外部刺激的生理反应的观点是不值得信赖和争辩的：
所有的人都会毫不犹豫地相信，他们能感觉到自己在思想，他们能区分作为内在活动或者激情的心理状态和它可以通过认知活动来处理的所有物体。我认为这个信仰是心理学所有基本条件中最为基本的，我会抛弃任何对其确定性的奇怪怀疑，认为那对本书的范围来说将是太过玄妙。
因此，心理学的合适主题就应该是对我们在日常生活当中都能意识到的、和它们为这个有机体所要完成的功能的“意识状态”的内省分析。
（我们将掠过詹姆斯就生理心理学在《心理学原理》中所说的话，因为在这些章节中，除了一些清彻透明和诗意的散文以外，没有什么东西是明确属于詹姆斯的。）
意识的本质：尽管詹姆斯排斥生理心理学中的物质主义，但他不能够接受另一种形式的古典二元论，即认为意识是与肉体平行或者不依靠肉体而单独存在的某种独立体的观点。这不仅是完全不能接受的，而且除了别人以外，费希纳和东德斯都已经显示，某些生理对刺激的反应引起了一些意识状态。
詹姆斯考查了就意识－肉体问题提出的每一种主要办法，最后确定了一种观点上的二元论。有外在的物体，还有我们对这些物体的知觉；有一个物质的世界，还有一套与之相联系的意识状态。后者不仅仅是由外部事物引起的大脑状态，它们是心理状态，可以彼此间发生影响，而且，在意识的王国里，它们还遵守它们自己的因果法则。
不管意识状态最终的本质是什么，詹姆斯说，心理学家都应该把意识－肉体这个问题搁在一边。心理学远远还没有准备好或者能够理清生理状态与心理状态之间的联系，而它在目前应该关心的问题是描述并解释如推理、注意力、意愿、想象、记忆力和感觉等的活动。从詹姆斯的时代起，这就是许多心理学流派的主要观点——人格及个人差别的研究、教育心理学、非正常人心理学、儿童发展研究、社会心理学；的确，几乎是任何东西，只是实验心理学除外而已。这个学派的大部分人将会变成行为主义者和今后几十年当中的反“心理主义者”。
意识流：詹姆斯利用内省分析作为其探索有意识思维的主要方法，他强调说，这种方法感觉到的直接的现实就是复杂意识思维无法言说的流动：
大部分书都以感觉开始，它们都是最简单的心理事实，而且是按合成的方式进行的，总是从底下的那些建起更高的一些。可是，这就抛弃了实证主义的调查方法。没有人曾经拥有一个自发而来的感觉。从我们出生的那天起，意识就是许多物体和关系的集中复合。心理学有权在一开始就假设的惟一基本前提就是思维本身这个事实。对于我们这些心理学家来说，这个第一事实就是，某种思维还在继续当中。我用思维这个词来表示任何形式的意识，而不作任何分别。如果我们可以在英语里面说“它想”，就像我们说“（天）下雨了”，或者“（外面）刮风了”，我们就是在以最为简单的方式和最少的假定来宣称一个事实。因为我们不能，所以，我们都必须简单地说，思维还在继续之中。
詹姆斯认为意识不是一个东西，而是一个过程或者功能。正如呼吸是肺的功能一样，传递有意识的心理生活就是大脑干的事情。为什么要干呢？“为了把一个已经变得过于复杂的神经系统导于调整自身的正规上来。”意识允许有机体考虑事物在过去、现在和将来的状态，而且，因为有了由此而来的预测能力，它可以事先计划并调整其行动，以适应环境需要。意识“无事不起早，可除非这事就摆在眼前，否则，许多事根本就算不得一件事”。最主要的事情是要生存，那就是它的功能。
就进一步的内省，我们可以注意到，意识是有某些特征的。在詹姆斯提出的五种特征中，最有趣的是——因为它与传统的亚里士多德思维概念相矛盾——每个人的意识都是一个连续统一体，而不是一系列相关联的经验或者思想：
那么，意识自我出现时并非一排砍碎的粉屑。像“链”或者“连串”这类的词并不能合适地描述它刚刚出现的样子。它不是接上去的某种东西；它会流动；一条“河流”，或者一条“小溪”是很自然地描述它们应该用的比喻。因此，本书再次描述它们的时候，让我们把它叫做思想之流，意识之流或者主观生活之流。
虽然我们的思想或者知觉的对象也许好像是不同和分开的，但我们对它们的意识本身却是一种连续的流，它们就像是浮在小溪上的东西。
思想流的概念（或者，按照它更为人所知的说法叫意识流）在心理学家中引起了极大的反响，并成为研究和临床工作中非常有用和重要的东西。它还被很多作家立即拿去写作意识流风格的小说，其中有马塞尔·普鲁斯特、詹姆斯·乔伊斯、弗吉尼娅·吴尔夫和格特鲁德·施泰因。（施泰因实际上还在哈佛跟詹姆斯学习过。）
自我：就连意识的间歇，比如在梦中发生的，也不能中断这个流的连续性；当我们醒来时，我们都不难在意识的流中做好这个连接，就是昨天的我和今天的我。可这是因为意识的另一个主要特征：它的个人本质。思想不仅仅是思想，它们还是我的思想或者你的思想。有一个个人的自我能区分自己的意识和其他人的意识，而且一时时，一天天都知道，我就是几分钟、一天，10年或者一辈子以前的那个我，同一个我。
自从心理学诞生以来，思想家们一直都在挣扎着解决这样一个问题，即是谁或者是什么知道我就是我，知道我的经验都是发生在同一个我的身上的。是什么物质或者实体，是什么观察者或者监测者解释自我的感觉或者连续身份的？詹姆斯把这个问题称作“最令人困惑的难题，而心理学必须解决这个问题”。
古典的答案是，灵魂或者超验的自我。可是，一个世纪以前，休谟和康德都曾表明，我们不可能对这样一个自我产生实证主义的知识。哲学家们也许还可以就此思辩，可心理学家们不能够观察研究它。相应地，19世纪的实验心理学家们甚至都不谈论自我，英国联想主义者们抛弃这个问题，认为它只不过是一些倏忽而过的思想之链。
可是，詹姆斯感觉到，“对一种明确的自我原则的信仰”是“人类常识”最为基本的部分，而且找到了一条将一种有意义的——而且可以研究的——自我概念归还给心理学的办法。我们都知道我们有一个单独的自我，我们认为某些事情是我或者我的。这些感觉和与它们联系起来的行动可以进行调查，因而就是“实证的自我”。
实证的自我有好几种元素：物质的自我（我们的身体，衣服、所有物、家人、家庭）；社会的自我或者我们（我们是谁，我们与生活中的不同的人处于相互关系时如何行动——一种对社会心理学的预测，这作为一个专业几十年后才出现）；还有精神的自我，一个人的内心或者主观的存在，他整个的心灵功能或者性格的集合。所有这些只能通过内省的办法和观察的办法加以探索；实证的自我总体来说是可研究的。
可是，这还是没有完全解决这个最令人困惑的难题。什么东西解释这个我性的感觉、自我状态和归属感，即我就是刚才那个我这种纯粹的确信？詹姆斯辨别了像属于“纯粹的自我”这样一个完全是主观现象的思想，并提出，它对连续个人身份的感知来自于意识流的连续性：“感觉（特别是肉体的感觉）的连续统一体的各部分的相似……构成我们所能感觉得到的那个真实、可证明的‘个人的身份’。”
詹姆斯说，既是这样，心理学就不需要假设有一个观察者或者灵魂在观察这个了解一切的意识并保持身份的感觉：“表达实际的、如它们所出现的样子那样的、意识的主观现象时，（灵魂）无论如何是不需要的。”他在吉米一书中把这个有力的结论说得更斩钉截铁：
意识的状态就是心理学完成其工作所需要的全部东西。形而上学或者神学也许能证明灵魂存在；可是，对于心理学来说，这个单一体实在的原理的假设完全是多余的。
意志：有些同时代人说詹姆斯对心理学最有价值的贡献是他的意志理论，即有意识的、能引导自愿活动的过程。
詹姆斯在《心理学原理》中对意志的大部分讨论都是神经生理学方面的，处理的是意志如何生成神经脉冲，脉冲如何产生所需要的肌肉运动。可是，他所捡起来的有趣得多的问题是，我们如何一开始就想到自愿采取一个行动的。关键的因素，按他的观点来看，就是要提供有关我们获取所欲求的目标的能力这方面的信息和经验：
我们想要感觉、拥有、完成各种各样的事情，而这些事情当时并没有被感觉到、被拥有和被完成。如果伴随着这个欲望的还有一种感觉，即获取是不可能的，则我们就只是希望，可是，如果我们相信这个目标是在我们的能力范围之内的，我们就会产生意愿，即所欲求的感觉、拥有或者完成就应该是真实的；而目前它就变得真实了，要么是在意愿产生的时候立即发生，要么就是在某些先决条件已经形成之后。
我们如何感觉到所欲求的目标就在我们的能力范围之内的？通过经验；通过我们对自己的不同行动会达到什么效果的了解：“提供各种可能的、不同的运动的想法，这是意志生活的第一个先决条件，而这些想法是由经验根据它们不是自愿的行